จำเดิมแต่ท่านได้มาอุปสมบทในพระธรรมวินัยนี้ได้ ๗ วัน ไปทำความเพียรอยู่ที่บ้านกัลลวาล-มุตตคามแขวงมคธ อ่อนใจนั่งโงกง่วงอยู่ พระบรมศาสดาเสด็จไปที่นั่น ทรงสั่งสอนแสดงอุบายสำหรับระงับความง่วงมีประการต่างๆ ดังต่อไปนี้
๑. โมคคัลลานะ เมื่อท่านมีสัญญาอย่างไร ความง่วงนั้นครอบงำได้ ท่านควรทำในใจถึงสัญญานั้นให้มาก ฯ
๒. ท่านควรตริตรองพิจารณาถึงธรรม ที่ตนได้ฟังแล้ว และได้เรียนแล้วอย่างไร ด้วยน้ำใจของตัวเอง ฯ
๓. ท่านควรสาธยายธรรมที่ตัวได้ฟังมาแล้ว และได้เรียนแล้วอย่างไรโดยพิสดาร
๔. ท่านควรยอนหูทั้งสองข้าง และลูบด้วยฝ่ามือ ฯ
๕. ท่านควรลุกขึ้นยืนแล้ว ลูบนัยน์ตาด้วยน้ำ เหลียวดูทิศทั้งหลาย แหงนดูดาวนักษัตรฤกษ์ ฯ
๖. ท่านควรทำในใจถึงอาโลกสัญญา คือ ความสำคัญในแสงสว่าง ตั้งความสำคัญว่ากลางวันไว้ในจิต ให้เหมือนกันทั้งกลางวันกลางคืนมีใจเปิดเผยฉะนี้ ไม่มีอะไรห่อหุ้มทำจิตอันมีแสงสว่างให้เกิด ฯ
๗. ท่านควรอธิษฐานจงกรม กำหนดหมายเดินกลับไปกลับมา สำรวมอินทรีย์มีจิตไม่คิดไปภายนอก ฯ
๘. ท่านควรสำเร็จสีหไสยา คือ นอนตะแคงเบื้องขวา ซ้อนเท้าเหลื่อมกัน มีสติสัมปชัญญะ ทำความหมายในอันจะลุกขึ้นไว้ในใจ พอท่านตื่นแล้วควรรีบลุกขึ้น ฯ
ครั้นตรัสสอนอุบายสำหรับระงับความง่วงอย่างนี้แล้ว ทรงสั่งสอนให้สำเนียกในใจต่อไปอีกว่า เราจักไม่ชูงวง (คือการถือตัว) เข้าไปสู่ตระกูลฯ เราจักไม่พูดคำซึ่งที่เป็นเหตุให้เถียงกัน ถือผิดต่อกัน ฯ และตรัสสอนให้คลุกคลียินดีด้วยที่นอนที่นั่ง อันเงียบสงัด ควรเป็นที่หลีกออกเร้นสมณวิสัย ฯ เมื่อตรัสสอนอย่างนี้แล้ว พระโมคคัลลานะกราบทูลถามว่าโดยย่อข้อปฏิบัติเพียงเท่าไร ภิกษุชื่อว่าน้อมไปแล้วในธรรมที่สิ้นตัณหามีความสำเร็จล่วงส่วนเกษมจากโยคธรรมล่วงส่วน มีพรหมจารีบุคคลล่วงส่วน มีที่สุดล่วงส่วนประเสริฐสุดกว่าเทวดามนุษย์ทั้งหลาย ฯ
พระบรมศาสดาตรัสตอบว่า โมคคัลลานะ ภิกษุในธรรมวินัยนี้ได้สดับแล้วว่า บรรดาธรรมทั้งปวงไม่ควรถือมั่น เธอทราบชัดธรรมทั้งปวงเธอได้เสวยเวทนาอย่างใดอย่างหนึ่งเป็นสุขก็ดีเป็นทุกข์ก็ดี มิใช่สุขมิใช่ทุกข์ก็ดี เธอพิจารณาเห็นว่าไม่เที่ยง พิจารณาเห็นด้วยปัญญาเป็นเครื่องหน่ายเป็นเครื่องดับ เป็นเครื่องสละคืนในเวทนาทั้งหลายนั้น เมื่อพิจารณาเห็นดังนั้น ย่อมไม่ถือมั่นสิ่งอะไรๆ ในโลก ย่อมไม่สะดุ้งหวาดหวั่น ย่อมดับกิเลสให้สงบได้จำเพาะตัว และทราบชัดว่า ชาติสิ้นแล้ว พรหมจรรย์ได้อยู่จบแล้ว กิจที่จะต้องทำได้ทำสำเร็จแล้ว กิจอื่นที่จะต้องทำอย่างนี้อีกมิได้มี ว่าโดยย่อข้อปฏิบัติเพียงเท่านี้แลภิกษุได้ชื่อว่าน้อมไปแล้วในธรรมเป็นที่สิ้นตัณหา ฯ ท่านพระโมคคัลลานะปฏิบัติตามโอวาท ที่พระบรมศาสดาทรงสั่งสอน ก็ได้สำเร็จเป็นพระอรหัตในวันนั้น ฯ
ครั้นพระโมคคัลลานะ ได้สำเร็จพระอรหัตแล้ว ท่านได้เป็นกำลังใหญ่ของพระบรมศาสดา ในอันยังการพระพุทธดำริให้สำเร็จเพราะท่านมีฤทธานุภาพมาก จึงได้รับการยกย่องจากสมเด็จพระบรมศาสดาว่า ท่านเป็นผู้เลิศกว่าภิกษุทั้งหลายในทางเป็นผู้มีฤทธิ์ ฯ และยกย่องว่าเป็นคู่กันกับพระสารีบุตรในอันอุปการะภิกษุเข้ามาบวชในพระธรรมวินัย ดังกล่าวแล้วในประวัติท่านพระสารีบุตรว่า พระสารีบุตรเปรียบเหมือนมารดาผู้ยังบุตรให้เกิด โมคคัลลานะเปรียบเหมือนนางนมผู้เลี้ยงทารกที่เกิดแล้ว สารีบุตรย่อมแนะนำให้ตั้งอยู่ในโสดาปัตติผล โมคคัลลานะแนะนำให้ตั้งอยู่ในคุณเบื้องบนที่สูงกว่านั้น ฯ
ด้วยเหตุนี้จึงมีคำยกย่องว่าพระสารีบุตรอัครสาวกฝ่ายขวา พระโมคคัลลานะเป็นพระอัครสาวกฝ่ายซ้าย ฯ พระธรรมเทศนาของพระโมคคัลลานะไม่ค่อยจะมี ที่เป็นโอวาทให้แก่ภิกษุสงฆ์ก็มีอนุมานสูตร ว่าด้วยธรรมอันทำให้คนเป็นผู้ว่ายากหรือง่าย ที่พระธรรมสังคาหกาจารย์ร้อยกรองไว้ในในมัชฌิมนิกาย ฯ พระโมคคัลลานะเข้าใจในนวกรรมด้วย เพราะฉะนั้นเมื่อ นางวิสาขามหาอุบาสิกา สร้างบุพพารามที่กรุงสาวัตถี พระบรมศาสดารับสั่งให้ท่านเป็นนวกัมมาธิฏฐายี คือ ผู้ดูแลนวกรรม ฯ
ท่านพระโมคคัลลานะ ปรินิพพานก่อนพระบรมศาสดา มีเรื่องเล่าว่าครั้งเมื่อท่านพำนักอาศัยอยู่ ณ ตำบลกาฬศิลา แคว้นมคธ พวกเดียรถีย์ปรึกษากันว่า บรรดาลาภสักการะทั้งหลายที่เกิดขึ้นแก่พระบรมศาสดาในครั้งนี้ ด้วยอาศัยพระโมคคัลลานะ เพราะท่านสามารถไปนำข่าวในสวรรค์และนรกมาแจ้งแก่มนุษย์ ชักนำให้เกิดความเลื่อมใส ถ้าพวกเรากำจัดพระโมคคัลลานะเสียได้แล้ว ลัทธิฝ่ายของพวกเราก็จักรุ่งเรืองขึ้น ฯ เมื่อปรึกษากันดังนั้นแล้ว จึงจ้างโจรผู้ร้ายให้ลอบฆ่าพระโมคคัลลานะ ฯ